Le site de Largentaie est probablement occupé dès le 13e siècle par la famille portant le même nom. Le commanditaire , Marie Ange Rioust de l'Argentaye, est le fils de Guillemette Hénault, dame de Largentaie et de Jacques Pierre Rioust des Villes-Audrains, anobli en 1816 en hommage à l'engagement de son père durant la bataille de Saint-Cast en 1758. Occupant le poste de député des Côtes d'Armor, de maire et de conseiller général, ce dernier décide en 1835 de contacter l'architecte Hamon, de Saint-Servan pour lui confier les travaux qu'il souhaite entreprendre sur le site de Largentaie (logis dépendances et les jardins). Marie Ange Rioust de L'Argentaie souhaite intégrer l'ancien manoir à la nouvelle construction ; les premiers projets dessinés p conservant l'ancien pavillon ouest seront finalement abandonnés en raison du mauvais état de conservation. Le projet de Largentaie au 19e siècle est un programme complet permettant de créer un ensemble harmonieux et prestigieux. Au cours de ce siècle plusieurs bâtiments seront élevés d'après les plans de l'architecte Hamon, dont les pavillons d'entrées et la grille, le fournil, la ferme de la Basse-Cour et la ferme de la Porte.

La chapelle sera construite ultérieurement, en 1856, sur les plans de l'architecte de Caen Martial Pelfresne, auteur en 1848 de la chapelle de la colonie agricole de Saint-Ilan près de Saint-Brieuc.

Les archives conservées permettent de comprendre l'évolution des projets jusqu'au projet final, de connaître l'avancement des travaux, mais aussi de découvrir avec quelle grande implication le commanditaire et l'architecte se sont investis. L'ensemble des artisans, souvent Parisiens, étant intervenus sont mentionnés.