Selon les travaux de Jean-Yves Veillard, cet hôtel est construit vers 1846-1848 pour M. de la Bigne-Villeneuve, sur les plans de l'architecte Charles Langlois. Par mariage, l’hôtel devient pendant la seconde moitié du 19e siècle la demeure de l’historien et archiviste Arthur Le Moyne de La Borderie, membre fondateur de la Société archéologique et historique d'Ille-et-Vilaine. Député catholique monarchiste de Vitré de 1871 à 1876, ce dernier est aussi l'auteur d'un rapport d’enquête parlementaire sur l’affaire du Camp de Conlie lors de la guerre franco-prussienne de 1870.

A la mort d'Arthur de la Borderie, l'hôtel deviendra la propriété du diocèse, qui fait construire, en 1938, une chapelle et un bâtiment à usage de logement pour les missionnaires, par l'entrepreneur Triverio, sur les plans de l'architecte Louis Pommereuil, comme l'indiquent les permis de construire.