39 objets ou ensembles d'objets ont été traités dans un dossier individuel et 30, dont la liste figure ci-dessous, ont été repérés. Bien que d´un intérêt patrimonial majeur, trois objets seulement sont directement et avec certitude liés à l´édifice : le tombeau de l´abbé Gurloës, fondateur de l´abbaye, le grand retable en calcaire (16e et 18e siècle) et les lambris et le mobilier de la sacristie fabriqués en 1704 par le sculpteur et menuisier Pierre le Dieu. A la fin du 17e siècle, Placide Le Duc, religieux bénédictin et auteur d´une histoire de l´abbaye, mentionne l´existence d´œuvres dont ne subsistent pas de traces. C´est sous l´abbatiat de Henry de Lespervez (1412-1453) que l´édifice est doté d´un grand nombre de meubles et d´objets parmi lesquels figurent, en 1441, des orgues, une « image » en albâtre, un grand autel et une statue de la Vierge de Pitié en bois. A la même époque, Henry de Lespervez commande des pièces d´orfèvrerie en argent doré, fait renouveler le mobilier liturgique (chaire, sièges) et mettre en place un grand autel "en forme de pyramide" ainsi que des autels secondaires et des tableaux. L´abbé Guillaume de Villeblanche (1457-1483) fait apposer ses armoiries sur des verrières, preuve de l´existence de vitraux anciens. Sous l´abbatiat de Daniel de Saint-Alouarn (1520-1553) sont renouvelées les boiseries de l´orgue et de la sacristie et acquises des pièces d´orfèvrerie dont un calice et un reliquaire en vermeil. Pour les 17e et 18e siècles, les archives mentionnent l´intervention de nombreux artistes et artisans qui renouvellent ou réparent le mobilier en place. Parmi eux figurent Avignon, auteur, en 1656, d´un tableau de Saint Joseph. Jacques Boyvaux du Mesnil, facteur, répare en 1666 les orgues de l´église, instrument qui sera refait par Jean Brocard en 1702. Le peintre Rome réalise vers 1660 des « peintures à la fresque ». Boullemer, orfèvre de Rennes, est rémunéré en 1732 pour la fabrication de burettes. Pierre Sebois, menuisier et sculpteur originaire de Saint-Malo, réalise entre 1732 et 1741, des lambris et des sculptures du chœur ainsi que les boiseries de la salle capitulaire. Le fondeur et dinandier parisien Jean-Baptiste Le Claire est vers 1740, l´auteur de six chandeliers et d´une croix. La chute de la tour en 1862 entraînant l´effondrement d´une grande partie de l´édifice est à l´origine de la disparition d´un certain nombre d´œuvres parmi lesquelles figurent des retables, la chaire à prêcher ainsi que des statues et des tableaux. A la suite de ce sinistre, l´ensemble du mobilier monumental est renouvelé dans le style néo-roman en rappel au monument, notamment le maître-autel et les autels latéraux en marbre ainsi que l´orfèvrerie provenant, pour l´essentiel, de l´atelier parisien Poussielgue-Rusand. Une statue en plâtre de style saint-sulpicien a été fabriquée dans l´atelier Boner-Plénel à Rennes. Quant à l´orfèvrerie, le trésor de Sainte-Croix est constitué d´une dizaine de pièces de qualité parmi lesquelles trois ont été fabriquées par des orfèvres bretons, Christophe Cordé, Pierre Cordé et Benjamin Febvrier, tous actifs durant la seconde moitié du 18e siècle. Quant à la collection de statues actuellement en place, elle n´a que peu de rapport avec l´édifice mais est le résultat de mises en place tardives et circonstancielles. Ainsi, la « mise au tombeau » du 15e siècle, aujourd'hui une pièce majeure du mobilier de l´église, provient-elle de l´ancien couvent de dominicains de la ville. Un certain nombre d´œuvres anciennes proviennent d´autres édifices de la commune, notamment de la chapelle Saint David, de l´ancienne église de Lothéa ou de l´église Notre-Dame.

L'Immaculée Conception de la bannière de procession est une copie de l’œuvre de Bartolome Esteban Murillo conservée au musée du Prado à Madrid (d'après Renaud Benoît-Cattin).