Selon le catalogue de la bibliothèque de Tréguier daté de 1491 (Arthur de La Borderie, 1862), la bibliothèque du chapitre de Tréguier comptait 191 volumes dont plusieurs volumes imprimés. Laurent Le Maout, prêtre est nommé "gardien des livres […] existant dans la bibliothèque neuve". A ce titre et contre "distributions capitulaires", "il devra tenir ladite bibliothèque ouverte pendant la durée des divins offices qui seront célébrés en l'église cathédrale de Tréguier, mais non davantage, si ce n'est son plaisir". Il est précisé que la librairie neuve a accueilli les "chanoines tenant chapitre" ce qui permet de penser que cette pièce à usage de bibliothèque pouvait occasionnellement également servir de "salle du chapitre" ou "chambre capitulaire".

Entre 1491 et 1499, la bibliothèque du chapitre s’est vraisemblablement enrichie grâce à un don du chanoine Auffroy de Coëtqueveran. Cette donation comprenait notamment un exemplaire du Catholicon (du grec "universel"), livre rédigé par Jehan Lagadeuc en breton, français et latin, destiné à l’éducation des clercs et imprimé pour la première fois à Tréguier par Jehan Calvez le 5 novembre 1499. Rappelons, que l’imprimerie est arrivée en Bretagne vers 1480-1490 et que le chapitre de la cathédrale est certainement à l'origine de l'installation d'un atelier d'imprimerie à Tréguier dès 1485. Le premier incunable breton ayant été imprimé à Bréhant en décembre 1484.